Bi dimentsioko materialak, grafenoa adibidez, erakargarriak dira erdieroaleen ohiko aplikazioetarako eta elektronika malguko aplikazio hasiberrietarako.Hala ere, grafenoaren trakzio-ersistentzia handiak tentsio baxuan haustura eragiten du, eta zaila da elektronika luzagarrietan bere propietate elektroniko apartak aprobetxatzea.Grafeno-eroale gardenen tentsioaren menpeko errendimendu bikaina ahalbidetzeko, grafenozko nano-korrituak sortu ditugu pilatutako grafeno-geruzen artean, geruza anitzeko grafeno/grafeno korrituak (MGG) deitzen direnak.Tentsiopean, pergamino batzuek grafenoaren zatikako domeinuak zubi egin zituzten tentsio handietan eroankortasun bikaina ahalbidetzen zuen perkolazio-sare bat mantentzeko.Elastomeroetan onartzen diren hiru geruzako MGG-ek jatorrizko konduktantziaren % 100eko tentsioan mantentzen zuten, hau da, korrontearen noranzkoaren perpendikularra den, nano-erroilurik gabeko grafenozko hiru geruza-filmek hasierako konduktantziaren % 25 besterik ez zuten.Elektrodo gisa MGGak erabiliz egindako karbono osoko transistore luzagarri batek % 90eko transmisioa erakusten zuen eta bere jatorrizko korronte irteeraren % 60 mantentzen zuen % 120ko tentsioarekin (karga-garraioaren norabidearen paraleloan).Karbono osoko transistore oso luzagarri eta garden hauek optoelektronika luzagarri sofistikatua ahalbidetu dezakete.
Elektronika garden luzagarria gero eta eremu handiagoa da, eta aplikazio garrantzitsuak dituen sistema biointegratu aurreratuetan (1, 2), baita optoelektronika luzagarriarekin integratzeko ahalmena ere (3, 4) robotika eta pantaila bigun sofistikatuak ekoizteko.Grafenoak lodiera atomikoaren, gardentasun handiko eta eroankortasun handiko propietate oso desiragarriak ditu, baina aplikazio luzagarrietan ezartzea galarazi egin da tentsio txikietan pitzatzeko duen joeragatik.Grafenoaren muga mekanikoak gainditzeak funtzionaltasun berriak ahalbidetu ditzake gailu garden luzagarrietan.
Grafenoaren propietate bereziek elektrodo eroale gardenen hurrengo belaunaldirako hautagai sendoa bihurtzen dute (5, 6).Gehien erabiltzen den eroale gardenarekin alderatuta, indio eztainu oxidoarekin [ITO;100 ohm/karratu (sq) % 90eko gardentasunean ], lurrun-deposizio kimikoaren bidez (CVD) hazitako monogeruzako grafenoak xafla-erresistentziaren (125 ohm/sq) eta gardentasunaren (% 97,4) antzeko konbinazioa du (5).Gainera, grafeno-filmek malgutasun aparta dute ITOrekin alderatuta (7).Adibidez, plastikozko substratu batean, haren eroankortasuna mantendu daiteke 0,8 mm-ko (8) kurbadura-erradioa bezain txikia izan arren.Eroale malgu garden gisa duen errendimendu elektrikoa are gehiago hobetzeko, aurreko lanek grafenozko material hibridoak garatu dituzte dimentsio bakarreko (1D) zilarrezko nanohariekin edo karbono nanohodiekin (CNT) (9-11).Gainera, grafenoa dimentsio mistoko erdieroale heteroegituraletarako elektrodo gisa erabili da (adibidez, 2D bulk Si, 1D nanohariak/nanohodiak eta 0D puntu kuantikoak) (12), transistore malguak, eguzki-zelulak eta argi-igorle-diodoak (LEDak) (13). –23).
Grafenoak elektronika malgurako emaitza itxaropentsuak erakutsi baditu ere, elektronika luzagarrietan duen aplikazioa bere propietate mekanikoek mugatu egin dute (17, 24, 25);grafenoak 340 N/m-ko planoko zurruntasuna du eta Young-en modulua 0,5 TPa-koa ( 26).Karbono-karbono sare sendoak ez du energia xahutzeko mekanismorik eskaintzen aplikatutako tentsiorako eta, beraz, erraz pitzatzen da %5eko tentsiotik behera.Esate baterako, CVD grafenoak polidimetilsiloxano (PDMS) substratu elastiko batera transferituta bere eroankortasuna % 6 baino gutxiagoko tentsioan soilik mantendu dezake (8).Kalkulu teorikoek erakusten dute geruza ezberdinen arteko zimurtzeak eta elkarreraginak zurruntasuna nabarmen gutxitu beharko lukeela (26).Grafenoa hainbat geruzatan pilatuta, geruza bi edo hiruko grafeno hau % 30eko tentsiora luzatzen dela jakinarazi da, erresistentzia-aldaketa geruza bakarreko grafenoarena baino 13 aldiz txikiagoa dela (27).Hala ere, luzagarritasun hori oraindik ere nabarmen txikiagoa da puntako konduktore luzagarriekin alderatuta (28, 29).
Transistoreak garrantzitsuak dira aplikazio luzagarrietan, sentsoreen irakurketa eta seinaleen azterketa sofistikatua ahalbidetzen dutelako (30, 31).PDMS-ko transistoreek geruza anitzeko grafenoa duten iturri/drain-elektrodo gisa eta kanal-material gisa funtzio elektrikoa % 5eko tentsioa (32) mantendu dezakete, hau da, beharrezkoa den gutxieneko balioaren azpitik (~% 50) osasuna kontrolatzeko sentsore eramangarrietarako eta azal elektronikoetarako ( 33, 34).Berriki, grafeno-kirigami hurbilketa bat aztertu da, eta elektrolito likido batek estututako transistorea %240raino luza daiteke (35).Hala ere, metodo honek grafeno esekia behar du, eta horrek fabrikazio prozesua zailtzen du.
Hemen, oso luzagarriak diren grafeno gailuak lortzen ditugu grafenozko korrituak (~ 1 eta 20 μm arteko luzera, ~ 0,1 eta 1 μm arteko zabalera eta ~ 10 eta 100 nm arteko altuera) grafeno geruzen artean.Grafenozko korritu hauek grafenozko xafletako pitzadurak zubitzeko bide eroaleak eskain ditzaketela hipotesia dugu, horrela tentsiopean eroankortasun handia mantenduz.Grafenozko korrituek ez dute sintesi edo prozesu gehigarririk behar;transferentzia hezearen prozeduran era naturalean sortzen dira.Geruza anitzeko G/G (grafenoa/grafenoa) korrituak (MGG) grafenozko elektrodo luzagarriak (iturria/draina eta atea) eta CNT erdieroaleak erabiliz, karbono osoko transistore gardenak eta oso luzagarriak frogatu ahal izan genituen, 120era luza daitezkeenak. % tentsioa (karga-garraioaren noranzkoarekiko paraleloa) eta jatorrizko korronte irteeraren % 60 mantentzen dute.Karbonoan oinarritutako transistore gardena da orain arte luzagarriena, eta korronte nahikoa ematen du LED inorganiko bat gidatzeko.
Eremu handiko grafeno-elektrodo garden gardenak gaitzeko, CVD bidez hazitako grafenoa aukeratu dugu Cu paperean.Cu papera CVD kuartzozko hodi baten erdian esekita zegoen bi aldeetatik grafenoa hazten ahal izateko, G/Cu/G egiturak osatuz.Grafenoa transferitzeko, lehenik eta behin, poli(metil metakrilato) (PMMA) geruza mehe bat estali genuen grafenoaren alde bat babesteko, goiko aldean grafenoa izendatu genuen (alderantziz grafenoaren beste aldean), eta, ondoren, grafenoa. film osoa (PMMA/goiko grafenoa/Cu/beheko grafenoa) (NH4)2S2O8 disoluzioan busti zen Cu papera grabatzeko.PMMA estaldurarik gabeko beheko alboko grafenoak ezinbestean pitzadurak eta akatsak izango ditu etchant bat sartzen uzten dutenak (36, 37).1A irudian azaltzen den bezala, gainazaleko tentsioaren eraginez, askaturiko grafeno-domeinuak korrituetan bildu eta, ondoren, gainerako goiko G/PMMA filmari erantsi ziren.Goiko G/G korrituak edozein substratutara transferi litezke, hala nola SiO2/Si, beira edo polimero leunera.Transferentzia prozesu hau substratu berean hainbat aldiz errepikatzeak MGG egiturak ematen ditu.
(A) MGG-ak elektrodo luzagarri gisa fabrikatzeko prozeduraren ilustrazio eskematikoa.Grafenoaren transferentzian, Cu papereko atzeko grafenoa mugetan eta akatsetan hautsi zen, forma arbitrarioetan bildu eta goiko filmetan estuki lotu zen, nano-korrituak osatuz.Laugarren marrazki bizidunak pilatutako MGG egitura irudikatzen du.(B eta C) MGG monogeruza baten TEM bereizmen handiko karakterizazioak, monogeruza grafenoan (B) eta scroll (C) eskualdean zentratuz, hurrenez hurren.(B) txertatzea TEM sareko monogeruzako MGGen morfologia orokorra erakusten duen handitze baxuko irudi bat da.(C)-ren txertaketak irudian adierazitako lauki angeluzuzenetan zehar hartutako intentsitate-profilak dira, non plano atomikoen arteko distantziak 0,34 eta 0,41 nm diren.(D ) Karbonoaren K ertzeko EEL espektroa π* eta σ* gailu grafitiko ezaugarriekin etiketatuta.(E) G/G monogeruzako AFM irudi sekzionala altuera-profil batekin puntu puntu horian zehar.(Ftik I) Mikroskopia optikoa eta G hiru geruzako AFM irudiak (F eta H) gabe eta korrituekin (G eta I) 300 nm-ko SiO2/Si substratuetan, hurrenez hurren.Pergamino eta zimur adierazgarriak etiketatu ziren haien desberdintasunak nabarmentzeko.
Pergaminoak naturan ijetzitako grafenoa direla egiaztatzeko, bereizmen handiko transmisio-mikroskopia elektronikoa (TEM) eta elektroien energia-galera (EEL) espektroskopia-azterketak egin ditugu monogeruza goiko G/G korritu egituretan.1B irudiak grafeno monogeruza baten egitura hexagonala erakusten du, eta txertaketa TEM sareko karbono-zulo bakarrean estalitako filmaren morfologia orokorra da.Monogeruzako grafenoak sarearen zatirik handiena hartzen du, eta grafeno-maluta batzuk agertzen dira eraztun hexagonalen pila ugariren aurrean (1B. irudia).Banakako korritu batean zooma eginez (1C. irudia), grafeno-sarearen ertz kopuru handia ikusi genuen, sarearen tartea 0,34 eta 0,41 nm bitartekoa izanik.Neurketa hauek iradokitzen dute malutak ausaz bilduta daudela eta ez direla grafito perfektua, zeinak 0,34 nm-ko sare-tartea du "ABAB" geruza pilatzean.1D irudiak karbono K ertzeko EEL espektroa erakusten du, non 285 eV-ko gailurra π* orbitaletik sortzen den eta bestea 290 eV ingurukoa σ* orbitalaren trantsizioaren ondoriozkoa den.Egitura honetan sp2 lotura nagusi dela ikus daiteke, korrituak oso grafitikoak direla egiaztatuz.
Mikroskopia optikoaren eta indar atomikoaren mikroskopioaren (AFM) irudiek MGGetan grafenozko nano-korrituen banaketaren berri ematen dute (1. irudia, E-tik G-ra eta S1 eta S2 irudiak).Pergaminoak ausaz banatzen dira gainazalean, eta haien planoko dentsitatea pilatutako geruza kopuruaren proportzioan handitzen da.Korapilo asko korapiloetan nahasten dira eta 10 eta 100 nm arteko altuera ez-uniformeak erakusten dituzte.1 eta 20 μm arteko luzera eta 0,1 eta 1 μm arteko zabalera dute, hasierako grafeno-malutaren tamainaren arabera.1. irudian (H eta I) erakusten den bezala, korrituek zimurrak baino tamaina nabarmen handiagoak dituzte, grafeno geruzen artean askoz ere interfaze zakarragoa dakar.
Propietate elektrikoak neurtzeko, grafenozko filmak korritu-egiturarekin edo gabe eta geruzak pilatu ditugu 300 μm-ko zabalera eta 2000 μm-ko luzerako zerrendatan fotolitografia erabiliz.Bi zundako erresistentziak tentsioaren arabera neurtu ziren giro baldintzetan.Srolls presentziak monogeruzako grafenoaren erresistibitatea % 80 murriztu zuen transmisioaren % 2,2ko jaitsiera soilik (S4. irud.).Horrek baieztatzen du 5 × 107 A/cm2 (38, 39 ) arteko korronte dentsitate handia duten nanokorronteak MGGei ekarpen elektriko oso positiboa egiten dietela.Mono-, bi- eta hiru geruzako grafeno arrunten eta MGG guztien artean, hiru geruzako MGG-ak du eroankortasun onena ia % 90eko gardentasunarekin.Literaturan adierazitako beste grafeno-iturri batzuekin alderatzeko, lau zundako xafla-erresistentziak ere neurtu ditugu (S5. irud.) eta 550 nm-ko (S6. irud.) transmisontziaren arabera zerrendatu ditugu 2A irudian.MGG-k artifizialki pilatutako geruza anitzeko grafeno arrunta eta grafeno oxido murriztua (RGO) baino eroankortasun eta gardentasun parekoak edo handiagoak erakusten ditu (6, 8, 18).Kontuan izan literaturan artifizialki pilatutako geruza anitzeko grafeno arruntaren xafla erresistentziak gure MGGrenak baino apur bat handiagoak direla, ziurrenik optimizatu gabeko hazkuntza-baldintzak eta transferentzia-metodoa direla eta.
(A) Lau zundako xafla erresistentziak 550 nm-ko transmisioaren aurrean hainbat grafeno motarentzat, non karratu beltzek mono-, bi- eta hiru geruza MGG-ak adierazten dituzten;zirkulu gorriak eta triangelu urdinak Li et al-en ikerketetatik Cu eta Ni-n hazitako geruza anitzeko grafeno arruntarekin bat datoz.(6) eta Kim et al.(8), hurrenez hurren, eta, ondoren, SiO2/Si edo kuartzora transferitu;eta triangelu berdeak RGOrako balioak dira gradu murrizketa ezberdinetan Bonaccorso et al-en azterketatik.(18).(B eta C) MGG eta G mono, bi eta hiru geruzaren erresistentzia-aldaketa normalizatua (B) eta paraleloa (C) korronte-fluxuaren noranzkoaren tentsioaren arabera.(D) G (gorria) eta MGG (beltza) bi geruzaren erresistentzia-aldaketa normalizatua tentsio ziklikoaren %50eko tentsio perpendikularra arte kargatuta.(E) G (gorria) eta MGG (beltza) hiru geruzaren erresistentzia-aldaketa normalizatua tentsio ziklikoaren % 90eko tentsio paraleloraino kargatuta.(F) G mono-, bi- eta hiru geruza eta bi eta hiru geruza MGG-en kapazitate-aldaketa normalizatua tentsioaren funtzio gisa.Sartzea kondentsadorearen egitura da, non polimeroaren substratua SEBS den eta polimeroaren geruza dielektrikoa 2 μm-ko SEBS den.
MGG-ren tentsioaren araberako errendimendua ebaluatzeko, grafenoa elastomero termoplastiko estireno-etileno-butadieno-estireno (SEBS) substratuetara transferitu dugu (~ 2 cm zabal eta ~ 5 cm luze), eta eroankortasuna neurtu zen substratua luzatu ahala. (ikus Materialak eta metodoak) korronte-fluxuaren noranzkoarekiko perpendikular zein paralelo (2, B eta C irudiak).Tentsioaren menpeko portaera elektrikoa hobetu egin zen nanokorbolak txertatuz eta grafeno geruzaren kopurua handituz.Esaterako, tentsioa korronte-fluxuarekiko perpendikularra denean, monogeruzako grafenorako, korrituak gehitzeak haustura elektrikoan tentsioa % 5etik % 70era handitu zuen.Hiru geruzako grafenoaren tentsio-tolerantzia ere nabarmen hobetu da monogeruzako grafenoarekin alderatuta.Nano-korrituekin, % 100eko tentsio perpendikularrean, hiru geruzako MGG egituraren erresistentzia % 50 baino ez da handitu, korritu gabeko hiru geruzako grafenoaren % 300aren aldean.Tentsio-karga ziklikoaren pean erresistentzia-aldaketa ikertu da.Konparazio baterako (2D. irudia), grafenozko geruza bikoitzeko film arrunt baten erresistentziak 7,5 aldiz handitu ziren ~ 700 zikloren ondoren % 50eko tentsio perpendikularrean eta tentsioarekin hazten joan ziren ziklo bakoitzean.Bestalde, geruza biko MGG baten erresistentzia 2,5 aldiz baino ez da handitu ~ 700 zikloren ondoren.Norabide paraleloan zehar % 90eko tentsioa aplikatuz, hiru geruzako grafenoaren erresistentzia ~ 100 aldiz handitu da 1000 zikloren ondoren, eta ~ 8 aldiz baino ez da MGG hiru geruza batean (2E. irudia).Txirrindularitzaren emaitzak irudian ageri dira.S7.Tentsioaren noranzko paraleloan zehar erresistentzia handitzea nahiko azkarragoa da pitzaduraren orientazioa korronte-fluxuaren noranzkoarekiko perpendikularra delako.Karga eta deskargako tentsioan erresistentziaren desbideratzea SEBS elastomeroaren substratuaren berreskurapen biskoelastikoari zor zaio.MGG banden erresistentzia egonkorragoa txirrindularitzan zehar grafenoaren zati pitzatuak zubi ditzaketen korritu handien presentziari dagokio (AFM-k ikusitako moduan), iragazketa-bide bat mantentzen lagunduz.Perkolazio-bide baten bidez eroankortasuna mantentzearen fenomeno hori lehenago jakinarazi da elastomero-substratuetan pitzatutako metal edo film erdieroaleetan (40, 41).
Grafenoan oinarritutako film hauek gailu luzagarrietan ate-elektrodo gisa ebaluatzeko, grafeno-geruza SEBS geruza dielektriko batekin estali genuen (2 μm-ko lodiera) eta kapazitate dielektrikoaren aldaketa kontrolatu genuen tentsioaren arabera (ikus 2F irudia eta Material osagarriak). xehetasunak).Monogeruza arrunta eta bigeruza grafeno-elektrodoekin kapazitateak azkar gutxitu zirela ikusi genuen grafenoaren planoko eroankortasuna galtzeagatik.Aitzitik, MGG-ek eta hiru geruzako grafeno arruntek atxilotutako kapazitateek tentsioarekin kapazitatearen igoera erakutsi zuten, tentsioarekin lodiera dielektrikoaren murrizketa dela eta.Espero den kapazitatearen igoera oso ondo bat dator MGG egiturarekin (S8. irud.).Horrek adierazten du MGG egokia dela transistore luzagarrientzako ate-elektrodo gisa.
1D grafenoaren korrituaren papera eroankortasun elektrikoaren tentsio-tolerantzian eta grafeno-geruzen arteko bereizketa hobeto kontrolatzeko, spray-estaltutako CNTak erabili genituen grafenozko korrituak ordezkatzeko (ikus Material osagarriak).MGG egiturak imitatzeko, hiru CNT dentsitate metatu ditugu (hau da, CNT1
(Atik C) CNTen hiru dentsitate desberdinetako AFM irudiak (CNT1
Elektronika luzagarrirako elektrodo gisa duten gaitasuna gehiago ulertzeko, tentsiopean MGG eta G-CNT-G-ren morfologiak sistematikoki ikertu ditugu.Mikroskopia optikoa eta ekorketa-mikroskopia elektronikoa (SEM) ez dira karakterizazio metodo eraginkorrak, biek kolore-kontrasterik ez dutelako eta SEM-ek irudi-artefaktuak jasaten dituelako elektroiak eskaneatzen direnean grafenoa polimeroen substratuetan dagoenean (S9 eta S10 irudiak).Grafenoaren gainazala in situ behatzeko, AFM neurketak bildu ditugu hiru geruzako MGGetan eta grafeno arruntean SEBS substratu oso mehe eta elastikoetara transferitu ondoren.CVD grafenoaren berezko akatsak eta transferentzia-prozesuan zehar kanpoko kalteak direla eta, ezinbestean pitzadurak sortzen dira tentsioa grafenoan, eta tentsioa handituz gero, pitzadurak trinkotu egiten dira (4. irudia, Atik D-ra).Karbonoan oinarritutako elektrodoen pilaketa-egituraren arabera, pitzadurek morfologia desberdinak erakusten dituzte (S11. irud.) (27).Pitzadura-eremuaren dentsitatea (pitzadura-eremua/aztertutako eremu gisa definitua) geruza anitzeko grafenoaren tentsioaren ondoren monogeruzako grafenoarena baino txikiagoa da, eta hori bat dator MGG-en eroankortasun elektrikoaren igoerarekin.Bestalde, korrituak sarritan ikusten dira pitzadurak gainditzen dituztela, film tentsioan bide eroale osagarriak eskainiz.Esaterako, 4B irudian etiketatuta dagoen moduan, korritu zabal bat MGG hiru geruzako pitzadura baten gainean gurutzatu zen, baina grafeno arruntean ez zen korriturik ikusi (4. irudia, Etik Hra).Era berean, CNTek grafenoaren pitzadurak ere zubitu zituzten (S11. irud.).Pitzadura-eremuaren dentsitatea, korritze-eremuaren dentsitatea eta filmen zimurtasuna 4K irudian laburbiltzen dira.
(Atik H) hiru geruza G/G korrituen (Atik D) eta hiru geruza G egituren (Etik H) in situ AFM irudiak SEBS oso mehe batean (~ 0,1 mm-ko lodiera) elastomero batean 0, 20, 60 eta 100. % tentsioa.Pitzadura eta korritu adierazgarriak geziekin adierazita daude.AFM irudi guztiak 15 μm × 15 μm-ko eremuan daude, etiketatutako kolore-eskala barra bera erabiliz.(I) Ereduzko monogeruzako grafeno elektrodoen simulazio geometria SEBS substratuan.(J) Grafeno monogeruzako tentsio logaritmiko nagusi nagusiaren simulazio-mapa eta SEBS substratuaren % 20 kanpoko tentsioan.(K) Pitzadura-eremuaren dentsitatea (zutabe gorria), korritze-eremuaren dentsitatea (zutabe horia) eta gainazaleko zimurtasunaren (zutabe urdina) konparaketa grafeno-egitura desberdinetarako.
MGG filmak luzatzen direnean, korrituek grafeno-eskualde pitzatuak zubi ditzaketen mekanismo gehigarri garrantzitsu bat dago, perkolazio-sare bat mantenduz.Grafenozko korrituak itxaropentsuak dira, hamarnaka mikrometroko luzera izan dezaketelako eta, beraz, normalean mikrometro eskalaraino dauden pitzadurak zubitzeko gai direlako.Gainera, korrituak grafenozko geruza anitzekoak direnez, erresistentzia txikia izatea espero da.Alderatuz, CNT sare nahiko trinkoak (transmisio baxuagoa) behar dira zubi-gaitasun eroale konparagarria emateko, CNTak txikiagoak baitira (normalean mikrometro batzuk luzera) eta korridoreak baino eroale txikiagoak baitira.Bestalde, irudian ikusten den bezala.S12, grafenoa luzatzean tentsioa egokitzeko pitzatzen den bitartean, korrituak ez dira pitzatzen, azken hau azpiko grafenoaren gainean irristatu litekeela adierazten du.Pitzadurarik ez egitearen arrazoia grafeno geruza ugariz osatuta dagoen egitura biribilduagatik da ziurrenik (~1 eta 20 μm-ko luzera, ~0,1-1 μm zabalera eta ~10 eta 100 nm-ko altuera). geruza bakarreko grafenoa baino modulu eraginkor handiagoa.Green-ek eta Hersam-ek (42) jakinarazi dutenez, CNT sare metalikoak (1,0 nm-ko hodiaren diametroa) xafla erresistentzia baxuak <100 ohm/sq/sq lor ditzakete CNTen arteko juntura-erresistentzia handia izan arren.Gure grafenozko korridoreek 0,1 eta 1 μm arteko zabalerak dituztela kontuan hartuta eta G/G korrituek CNTek baino askoz ere kontaktu-eremu handiagoak dituztela kontuan hartuta, grafenoaren eta grafenoaren korrituen arteko kontaktu-erresistentzia eta kontaktu-eremuak ez luke faktore mugatzaileak izan eroankortasun handia mantentzeko.
Grafenoak SEBS substratuak baino modulu askoz handiagoa du.Grafeno-elektrodoaren lodiera eraginkorra substratuarena baino askoz txikiagoa den arren, grafenoaren zurruntasuna bere lodiera bider substratuarenaren parekoa da (43, 44), uharte zurrun-efektu moderatua eraginez.1 nm-ko lodierako grafeno baten deformazioa simulatu dugu SEBS substratu batean (ikusi Gehiagoetarako Material osagarriak).Simulazioaren emaitzen arabera, SEBS substratuari % 20ko tentsioa kanpotik aplikatzen zaionean, grafenoaren batez besteko tentsioa % 6,6koa da (4J. irudia eta S13D irudia), eta hori bat dator behaketa esperimentalekin (ikus S13. irudia). .Ereduzko grafenoaren eta substratu-eskualdeetako tentsioa mikroskopia optikoa erabiliz alderatu genuen eta substratu-eskualdeko tentsioa grafeno-eskualdean gutxienez bikoitza zela aurkitu genuen.Horrek adierazten du grafenozko elektrodoen ereduetan aplikatutako tentsioa nabarmen mugatu litekeela, grafenoaren uharte zurrunak sortuz SEBSen gainean (26, 43, 44).
Hori dela eta, MGG elektrodoek eroankortasun handia tentsio handian mantentzeko gaitasuna bi mekanismo nagusiren bidez litekeena da: (i) Srollek deskonektatutako eskualdeak zubi ditzakete perkolazio bide eroale bat mantentzeko, eta (ii) geruza anitzeko grafeno xaflak/elastomeroak irristatu ditzakete. bata bestearen gainean, grafenozko elektrodoen tentsioa murriztuz.Elastomeroaren gainean transferitutako grafenoaren geruza anitzetarako, geruzak ez daude elkarren artean oso lotuta, eta tentsioaren ondorioz irristatu daiteke (27).Korrikuluek grafeno-geruzen zimurtasuna ere handitu dute, eta horrek grafeno-geruzen arteko bereizketa areagotzen lagun dezake eta, beraz, grafeno-geruzen irristadura ahalbidetzen du.
Karbono osoko gailuak gogotsu bilatzen dira kostu baxua eta errendimendu handia dutelako.Gure kasuan, karbono osoko transistoreak beheko grafeno-ate bat, goiko grafeno iturri/drain kontaktu bat, CNT erdieroale sailkatu bat eta SEBS dielektriko gisa fabrikatu ziren (5A. irudia).5B irudian ikusten den bezala, karbono osoko gailu bat CNTak iturri/drain eta ate gisa (beheko gailua) opakuagoa da grafenozko elektrodoak dituen gailua (goiko gailua) baino.Hau da, CNT sareek lodiera handiagoak eta, ondorioz, transmisantzia optiko txikiagoak behar dituztelako grafenoaren antzeko xafla erresistentziak lortzeko (S4. irud.).5. irudiak (C eta D) tentsioaren aurretik transferentzia eta irteera kurba adierazgarriak erakusten ditu MGG geruza biko elektrodoekin egindako transistore baterako.Tentsiorik gabeko transistorearen kanalaren zabalera eta luzera 800 eta 100 μm ziren, hurrenez hurren.Neurtutako on/off erlazioa 103 baino handiagoa da, hurrenez hurren, 10−5 eta 10−8 A-ko pizkundeko eta itzaltzeko korronteekin.Irteerako kurbak lineal eta saturazio erregimen idealak erakusten ditu ate-tentsioaren menpekotasun argiarekin, CNTen eta grafenozko elektrodoen arteko kontaktu ezin hobea adierazten duena (45).Grafeno-elektrodoekiko ukipen-erresistentzia Au pelikula lurrunduarena baino txikiagoa zela ikusi zen (ikus S14. irud.).Transistore luzagarriaren saturazio-mugikortasuna 5,6 cm2/Vs ingurukoa da, geruza dielektriko gisa 300 nm SiO2 duten Si-substratu zurrunetan polimeroan sailkatutako CNT transistoreen antzekoa.Mugikortasuna hobetzea posible da hodi-dentsitate optimizatuarekin eta beste hodi mota batzuekin (46).
(A) Grafenoan oinarritutako transistore luzagarriaren eskema.SWNTak, horma bakarreko karbono nanohodiak.(B) Grafeno elektrodoz (goian) eta CNT elektrodoz (behean) egindako transistore luzagarrien argazkia.Gardentasunaren aldea argi eta garbi nabaritzen da.(C eta D) Grafenoan oinarritutako transistorearen transferentzia- eta irteera-kurbak SEBS-en tentsioaren aurretik.(E eta F) Transferentzia-kurbak, pizteko eta itzaltzeko korrontea, on/off erlazioa eta grafenoan oinarritutako transistorearen mugikortasuna tentsio desberdinetan.
Karbono osoko gailu gardena karga garraiatzeko noranzkoaren paraleloan luzatu zenean, degradazio minimoa ikusi zen % 120ko tentsioraino.Luzatzean, mugikortasuna etengabe jaitsi zen 5,6 cm2/Vs-tik %0 tentsioan 2,5 cm2/Vs izatetik %120 tentsioan (5F. irudia).Transistorearen errendimendua ere alderatu dugu kanal-luzera desberdinetarako (ikus S1 taula).Nabarmentzekoa, % 105eko tentsioarekin, transistore hauek guztiek oraindik pizteko/desaktibatzeko erlazio altua (>103) eta mugikortasuna (>3 cm2/Vs) erakusten zuten.Horrez gain, karbono osoko transistoreei buruzko azken lan guztiak laburbildu ditugu (ikus S2 taula) (47-52).Elastomeroetan gailuen fabrikazioa optimizatuz eta MGGak kontaktu gisa erabiliz, gure karbono osoko transistoreek errendimendu ona erakusten dute mugikortasunari eta histeresiari dagokionez, eta oso luzagarriak izateaz gain.
Transistore guztiz garden eta luzagarriaren aplikazio gisa, LED baten etenketa kontrolatzeko erabili dugu (6A. irudia).6B irudian ikusten den bezala, LED berdea argi ikus daiteke zuzenean gainean jarritako karbono osoko gailu luzagarriaren bidez.~% 100era luzatzen den bitartean (6. irudia, C eta D), LED argiaren intentsitatea ez da aldatzen, hau da, goian deskribatutako transistorearen errendimenduarekin bat dator (ikus S1 filma).Hau grafenozko elektrodoak erabiliz egindako kontrol unitate luzagarrien lehen txostena da, grafenozko elektronika luzagarrirako aukera berri bat erakusten duena.
(A) Transistore baten zirkuitua LED gidatzeko.GND, lurra.(B) LED berde baten gainean muntatutako karbono osoko transistore luzagarri eta gardenaren argazkia.(C) LEDa aldatzeko erabiltzen den karbono osoko transistore gardena eta luzagarria LEDaren gainean muntatzen ari da 0% (ezkerrean) eta ~ 100% tentsioan (eskuinean).Gezi zuriek gailuko marka horiak adierazten dituzte, luzatzen ari den distantzia-aldaketa erakusteko.(D) Luzatutako transistorearen alboko bista, LEDa elastomeroan sartuta.
Ondorioz, tentsio handietan eroankortasun handia mantentzen duen grafenozko egitura eroale gardena garatu dugu elektrodo luzagarri gisa, grafeno nano-korrituek gaitutako grafenozko geruza pilatuen artean.Elastomero batean geruza biko eta hirukoitzeko MGG elektrodo-egitura hauek %21 eta 65%, hurrenez hurren, %00 tentsio-eroankortasunaren %100eko tentsioan mantendu ditzakete, geruza bakarreko grafeno-elektrodoen %5eko tentsioarekin eroankortasun osoa galtzearen aldean. .Grafenozko korrituen bide eroale gehigarriek eta transferitutako geruzen arteko interakzio ahulak tentsiopean eroankortasunaren egonkortasun handiagoa laguntzen dute.Grafenoaren egitura hau gehiago aplikatu genuen karbono osoko transistore luzagarriak fabrikatzeko.Orain arte, hau da grafenoan oinarritutako transistore luzagarriena, gardentasunik onena duena, korapilorik erabili gabe.Azterketa hau elektronika luzagarrirako grafenoa gaitzeko egin bada ere, uste dugu ikuspegi hau beste 2D materialetara heda daitekeela 2D elektronika luzagarria ahalbidetzeko.
Eremu handiko CVD grafenoa esekitako Cu paperetan (% 99,999; Alfa Aesar) hazi zen 0,5 mtorr-eko presio konstantean 50–SCCM (minutu bakoitzeko zentimetro kubiko estandarra) CH4 eta 20–SCCM H2 aitzindari gisa 1000 °C-tan.Cu paperaren bi aldeak monogeruza grafenoz estalita zeuden.PMMA geruza mehe bat (2000 rpm; A4, Microchem) bira estali zen Cu paperaren alde batean, PMMA/G/Cu papera/G egitura osatuz.ondoren, pelikula osoa 0,1 M amonio persulfato [(NH4)2S2O8] disoluzioan busti zen 2 orduz, Cu papera urruntzeko.Prozesu horretan, babesik gabeko atzeko grafenoa aleen mugetan zehar urratu zen eta gero korrituetan bildu zen gainazaleko tentsioagatik.Pergaminoak PMMA-k onartzen duen goiko grafeno-filmean erantsi ziren, PMMA/G/G korrituak osatuz.Ondoren, filmak hainbat aldiz garbitu ziren ur deionizatuan eta helburuko substratu batean jarri ziren, hala nola SiO2/Si zurrun batean edo plastikozko substratu batean.Erantsitako filma substratuan lehortu bezain laster, lagina sekuentzialki busti zen azetona, 1:1 azetona/IPA (alkohol isopropilikoa) eta IPA 30 s bakoitzean PMMA kentzeko.Filmak 100 °C-tan berotu ziren 15 minutuz edo gauean hutsean mantendu ziren harrapatutako ura guztiz kentzeko G/G korritu-geruza beste geruza bat transferitu aurretik.Urrats hau grafenoaren filma substratutik kentzea saihestea eta PMMA eramailearen geruzaren askapenean MGGen estaldura osoa bermatzea izan zen.
MGG egituraren morfologia mikroskopio optikoa (Leica) eta mikroskopio elektronikoa (1 kV; FEI) erabiliz behatu da.Indar atomikoko mikroskopio bat (Nanoscope III, Digital Instrument) ukitu moduan funtzionatu zen G korrituen xehetasunak behatzeko.Filmaren gardentasuna ikusgarri ultramoreko espektrometro batekin probatu zen (Agilent Cary 6000i).Tentsioa korronte-fluxuaren noranzko perpendikularrean zegoenean, fotolitografia eta O2 plasma erabili ziren grafenoaren egiturak zerrendatan (~ 300 μm zabalera eta ~ 2000 μm luzera) eta Au (50 nm) elektrodoak termikoki metatu ziren. itzal-maskarak alde luzearen bi muturretan.Ondoren, grafeno-zerrendak SEBS elastomero batekin (~ 2 cm zabal eta ~ 5 cm luze) jarri ziren kontaktuan, zerrenden ardatz luzea SEBS-en alde laburrarekin paraleloa izanik eta ondoren BOE (buffered oxide etch) (HF:H2O). 1:6) akuafortea eta galio indio eutektikoa (EGaIn) kontaktu elektriko gisa.Tentsio paraleloen probetarako, eredurik gabeko grafeno egiturak (~ 5 × 10 mm) SEBS substratuetara transferitu ziren, ardatz luzeak SEBS substratuaren alde luzearekiko paraleloekin.Bi kasuetarako, G osoa (G korritu gabe)/SEBS elastomeroaren alde luzean zehar luzatu zen eskuzko aparatu batean, eta in situ, haien erresistentzia-aldaketak tentsiopean neurtu genituen zunda-estazio batean, analizagailu erdieroale batekin (Keithley 4200). -SCS).
Substratu elastiko batean karbono osoko transistore oso luzagarriak eta gardenak honako prozeduren bidez fabrikatu ziren, polimero dielektrikoaren eta substratuaren disolbatzaile organikoen kalteak ekiditeko.MGG egiturak SEBSra transferitu ziren ate elektrodo gisa.Film meheko polimero geruza dielektriko uniforme bat lortzeko (2 μm-ko lodiera), SEBS tolueno (80 mg/ml) disoluzio bat birrindu egin zen oktadeziltriklorosilano (OTS) - eraldatutako SiO2/Si substratu batean 1000 rpm-tan 1 minutuz.Film dielektriko mehea erraz transferi daiteke OTS gainazal hidrofobotik prestatutako grafenoarekin estalitako SEBS substratura.Kondentsadore bat egin liteke metal likido-metal bat (EGaIn; Sigma-Aldrich) goiko elektrodo bat ipiniz, tentsioaren funtzioan kapazitatea zehazteko LCR (induktantzia, kapazitatea, erresistentzia) neurgailu bat erabiliz (Agilent).Transistorearen beste zatia polimeroetan sailkatutako CNT erdieroaleek osatzen zuten, aurretik adierazitako prozedurei jarraituz (53).Ereduzko iturri/drain-elektrodoak SiO2/Si substratu zurrunetan fabrikatu ziren.Ondoren, bi zatiak, dielektriko/G/SEBS eta CNTs/modudun G/SiO2/Si, elkarren artean laminatu eta BOEn busti SiO2/Si substratu zurruna kentzeko.Horrela, guztiz gardenak eta luzagarriak diren transistoreak fabrikatu ziren.Tentsiopean egindako saiakuntza elektrikoa eskuzko luzatze konfigurazio batean egin zen aipatutako metodo gisa.
Artikulu honen material osagarria eskuragarri dago http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1 helbidean
irud.S1.SiO2/Si substratuetan MGG monogeruzaren mikroskopio optikoko irudiak handitze desberdinetan.
irud.S4.Bi zundako xafla erresistentzien eta transmitantziaren @550 nm mono-, bi- eta hiru geruza grafeno arruntaren (koadro beltzak), MGG (zirkulu gorriak) eta CNT (triangelu urdina) konparaketa.
irud.S7.MGG mono- eta bi geruza (beltza) eta G (gorria) erresistentzia-aldaketa normalizatua ~ 1000 tentsio ziklikoaren azpian 40 eta % 90 tentsio paraleloraino kargatzen dute, hurrenez hurren.
irud.S10.SEBS elastomeroaren MGG hiru geruzaren SEM irudia tentsioaren ondoren, hainbat pitzaduraren gainean korritu luze bat erakusten duena.
irud.S12.MGG hiru geruzaren AFM irudia SEBS elastomero oso mehean % 20ko tentsioarekin, korritu bat pitzadura baten gainetik gurutzatu zela erakutsiz.
S1 taula.Geruza biko MGG-horma bakarreko karbono nanohodi transistoreen mugikortasunak kanal luzera desberdinetan tentsioaren aurretik eta ondoren.
Creative Commons Aitortu-EzKomertziala lizentziaren baldintzen arabera banatutako sarbide irekiko artikulua da hau, edozein euskarritan erabiltzeko, banatzeko eta erreproduzitzeko aukera ematen duena, beti ere, ondoriozko erabilera abantaila komertzialerako ez bada eta jatorrizko lana behar bezala bada. aipatua.
OHARRA: Zure helbide elektronikoa baino ez dugu eskatzen, orria gomendatzen ari zaren pertsonak jakin dezan hura ikusi nahi duzula, eta ez dela zabor posta.Ez dugu helbide elektronikorik hartzen.
Galdera hau giza bisitaria zaren ala ez probatzeko eta spam bidalketa automatizatuak saihesteko da.
Egileak: Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Egileak: Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Zientziaren Aurrerapenerako Amerikako Elkartea.Eskubide guztiak erreserbatuak.AAAS HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef eta COUNTER-en bazkidea da.Science Advances ISSN 2375-2548.
Argitalpenaren ordua: 2021-01-28